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本馆（右侧之褐色建筑）位于中山南路，邻近中正纪念堂与外交部。来源：维基百科

民國元年中華民國臨時政府成立於南京，由教育部社會教育司負責推動圖書館業務，時教育部已有籌辦國立中央圖書館之意。17年，大學院召開全國教育會議，會中決議於南京籌設中央圖書館，以為全國最高學術文化的庫藏，並為各地方圖書館的示範。民國22年1月21日，教育部派蔣復璁為國立圖書館籌備委員。3月，教育部核定「國立中央圖書館籌備處組織大綱」，全文7條，是為本館最早的組織條例。4月21日，租定南京沙塘園民房遷入辦公。

成立之初，採函徵方式，蒐集國內政府出版品；執行「出版法」，蒐集國內新書。民國23年7月，接辦「教育部出版品國際交換處」業務，以爭取政府各機關出版品、與商務印書館合作出版《四庫全書珍本初集》等方式，進行國際書刊交換，取得重要之西文參考書。25年2月10日，遷入南京成賢街辦公；9月開放供眾閱覽。26年成立建築委員會，訂定徵選建築圖案章程，建築圖案已經收集完成，正待開會審查，因戰爭而中止。

民國28年3月，因重慶頻遭日機侵襲，奉命疏散，遂將本館設於江津縣白沙鎮鄉間。29年7月，籌備事宜結束，正式成立國立中央圖書館，教育部於7月20日先派蔣復璁代理國立中央圖書館館長。10月16日，國民政府制定公布「國立中央圖書館組織條例」，全文13條，至此才有了立法的依據。

戰事發生期間，為防止古籍善本流出國外，經與中英庚款董事會商洽，由該董事會撥款補助，並獲教育部首肯，在香港委請中英庚款董事會葉譽虎董事、上海委請暨南大學何炳松校長與光華大學張壽鏞校長主持收購善本圖書（後轉由鄭西諦辦理），計前後購得珍善本古籍1萬5千餘部、3萬餘種。本項工作除原中英庚款董事會應撥國立中央圖書館的建築費全部用罄外，教育部續撥款200萬元。所購善本書都經徐鴻寶先生鑑定，在遍及南北的購書中，以吳興張氏、劉氏，金陵鄧氏，番禺沈氏所售出者最多。

民國34年9月3日，日軍戰敗投降。9月28日，接收封存的南京成賢街舊有館舍，並開始接收整理日本及汪精衛政府時的中央圖書館、圖書專門委員會、陳群藏書等圖書及博物館委員會文物。國立中央圖書館接收了陳群於蘇州、上海所藏的善本書，以及在南京山西路的「澤存文庫」藏書約40萬冊（後改為國立中央圖書館的中文圖書館，公開閱覽）。我中華民國駐日代表團在日本帝國圖書館發現當年存於香港淪陷區的3萬餘冊古籍，經追回170箱運還南京國立中央圖書館。

民國35年5月，國立中央圖書館正式遷還首都南京。6月，南京總館閱覽室正式開放。原重慶分館之館舍、家具設備及12,083冊館藏圖書，移贈國立羅斯福圖書館。7月，成立「國立中央圖書館出版品國際交換處」。

民國37年秋，徐蚌會戰後，南京感受威脅，中央圖書館奉命精選珍藏文物裝箱運至臺灣。38年8月3日，教育部為謀適應戰時環境，節省經費，將中央圖書館與國立故宮博物院、國立北平圖書館、中央博物院、中華教育電影製片廠等5機構，暫行合併，定名為「國立中央博物圖書院館聯合管理處」。國立中央圖書館減縮為中圖組。民國39年4月，聯合管理處於臺中縣霧峰鄉北溝北麓所建的新庫房落成，國立中央圖書館的644箱圖書檔案全數移入。

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